陈兰夏迪等-JGR:有机胺对钾长石冰核活性的影响

  
  冰晶的形成可显著影响云的形成、寿命和性质,进而间接影响地球系统的辐射和能量平衡以及降水的形成。大气中的纯水液滴需要在温度低于-38摄氏度时才能发生冻结并形成冰晶;冰核颗粒物可使液滴在更高的温度下发生冻结,其中矿质颗粒物是对流层大气中最重要的冰核颗粒物。已有研究表明,溶质可改变矿质颗粒物的冰核活性,但是其微观机制仍不清楚;与此同时,有机胺是大气颗粒物和云滴中的一种重要物质,但其液相反应对矿质颗粒物冰核活性的影响仍有待研究。
  中国科学院广州地化所有机地球化学国家重点实验室博士研究生陈兰夏迪在唐明金研究员的指导下,从矿物表界面反应的角度,探究了有机胺和无机铵对钾长石冰核活性的影响。该研究使用自主搭建的冰核活性测量装置,探究了无机铵和有机胺离子对钾长石冰核活性的影响。如图1所示,该研究发现,无机铵离子可显著增强钾长石的冰核活性;另一方面,伯胺离子却可显著抑制钾长石的冰核活性,而仲胺和叔胺离子则没有显著影响。
图1:同一浓度下(20 mmol/L)无机铵和有机胺对钾长石冰核活性的影响。
  该研究进而提出无机铵和有机胺影响钾长石冰核活性的微观机制(图2):无机铵离子可与钾长石表面的钾离子进行离子交换,在钾长石表面形成更多氢键,从而促进冰晶的形成;伯胺离子(只含有一个有机取代基)也可与钾长石发生离子交换,但悬挂在钾长石表面的疏水性有机基团将抑制氢键和冰晶的形成。由于包含多个疏水基团而产生的空间位阻效应,仲胺和叔胺离子(含有两个或三个有机取代基)无法与钾长石发生离子交换,因此对钾长石冰核活性的影响较为有限。
图2:无机铵和有机胺可能影响钾长石冰核活性的微观机制。(a)无机铵;(b)伯胺;(c)仲胺和叔胺。
  研究成果近期发表在Journal of Geophysical Research: Atmosphere上。研究结果有望提高对实际大气中矿质气溶胶冰核活性的科学认识水平,而且有助于更好地认识影响矿质气溶胶冰核活性的关键参数和微观机制。该研究获国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目(42022050)、广东省自然科学基金面上项目(2023A1515012010)等项目资助。主要合作者包括加拿大英属哥伦比亚大学(The University of British Columbia)Allan Bertram教授。
  论文信息:Chen, L.(陈兰夏迪), Worthy, S. E., Gu, W.(顾文君), Bertram, A. K., and Tang, M.(唐明金): The effects of aminium and ammonium cations on the ice nucleation activity of K-feldspar. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 128, e2023JD039971, 2023.
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